Die weiteren Arbeiten zogen sich bis ins 19. Jahrhundert hinein: Man gestaltete die Wohnräume mehrfach neu, baute das Corps de logis und den Gartenflügel auf. Diese Arbeiten wurden von Nikolaus Friedrich von Thouret im Auftrag Herzog Friedrichs II., seit 1806 erster württembergischer König, ausgeführt. 1807 war das Schloss im Ganzen ausgestattet, bis zum Ende der Monarchie wurden immer wieder Räume und Säle verändert.
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Seit 1918 ist das Neue Schloss in Staatsbesitz und diente zunächst als Museum, in dem man, neben Kostbarkeiten aus der fürstlichen Kunstkammer, auch die Majolika-Sammlung und verschieden eingerichtete "Stilzimmer" zeigte.
In den letzten fünfzehn Monaten des Zweiten Weltkriegs wurde das Neue Schloss bei mehreren Bombenangriffen zur Ruine. Eine lebhafte Diskussion wurde nach 1945 bis 1954 über das weitere Schicksal des Schlosses geführt. Die Pläne reichten vom völligen Abriss über die Einrichtung eines Kurhotels oder des Sitzes der Bundesregierung bis zum Wiederaufbau und Nutzung als Museum. Schließlich fiel 1957 die Entscheidung für den Wiederaufbau und die Nutzung für Verwaltungszwecke. Ein Teil der Räume wurde originalgetreu restauriert und dient Repräsentationszwecken des Landes Baden-Württemberg.
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